摘要：为了解决日益严重的工业废气污染不足，对储量丰富的蒙脱石改性探讨已成为制备新材料的热点之一。现有技术主要以阳离子交联柱撑和有机模板组装来改性蒙脱石。此技术虽然可以合成微孔丰富、比表面积达200m2/g的纳米蒙脱石粉体，但是，改性后的蒙脱石孔隙结构简单，产品形态单一。大多柱撑剂和有机模板自身含有毒性，对改性蒙脱石和环境造成污染。该类材料也无法同时处理多种废气和固体微粒（PM2.5）。所以，革新合成具有多尺度孔隙结构、环境友好型蒙脱石功能材料的制备策略十分必要。本探讨根据模板组装以及传热传质原理，系统浅析了温和反应条件下，胶体悬浮液浓度小于5%时，蒙脱石多孔材料的制备论述。包括蒙脱石微粒与水中羟基、PVA分子中羟基的氢键结合论述,冰晶模板诱导作用下蒙脱石微粒的超分子组装论述；探讨确定了“溶胶-凝胶-真空冷冻干燥”制备蒙脱石多孔材料的主要技术条件；试验验证了所制备蒙脱石多孔材料净化汽车尾气的效率。探讨揭示的主要规律如下：对冰晶模板组装蒙脱石形成多孔结构的物理化学本质和孔隙特点探讨表明，冰晶模板对蒙脱石微粒的诱导动力主要来源于冰晶特有的片状结构以及二者之间有着的氢键和范德华力。其方向性和加合性强化了氢键和范德华力，促成了蒙脱石微粒在冰晶间隙内定向排列，在多孔蒙脱石微粒组装中起决定作用。由此制备的冻干蒙脱石内部宏观孔隙呈层状结构，而且以贯通孔为主。孔隙率60%，比表面积150m2/g，孔体积0.29cm~3/g；大孔孔径约50μm,中孔孔径35nm～45nm，另外在层状骨架壁面有少量孔径小于5nm的微孔。探讨浅析了蒙脱石微粒与聚乙烯醇长链分子间通过氢键结合发生有机化反应的机理，钠基蒙脱石/聚乙烯醇复合多孔材料的孔隙特点。探讨表明，聚乙烯醇长链上的羟基与钠基蒙脱石微粒表面的羟基可形成氢键，使两物质之间发生插层反应，氢键在此反应中起着关键作用。在蒙脱石微粒层间域内外，聚乙烯醇浓度梯度所产生的渗透压促使其向层间域内渗透，强化了插层反应，最终生成了钠基蒙脱石/聚乙烯醇复合胶体悬浮液。在此基础上，经冰晶模板组装并冻干的钠基蒙脱石/聚乙烯醇复合材料中，宏观孔隙呈层状结构。其孔隙率60%，比表面积213.8m~2/g，孔体积0.327cm~3/g。内部大孔以贯通孔为主，孔径大于10μm，中孔孔径约7.0nm，在层状骨架壁面也有着着孔径小于5nm的微孔。通过建立能量传递和质量传递数学模型并求解，揭示了该历程传热传质耦合规律，冻干蒙脱石内瞬时温度场和浓度场分布规律，真空冷冻干燥时间变化规律。探讨表明，冻干蒙脱石的导热系数随其内部水蒸汽浓度的提升而增大；水蒸汽扩散通量与系统提供辐射热量也呈现正相关增加走势，但是，水蒸汽扩散通量的增加会导致系统的热损失加剧；冻干蒙脱石内的二维温度场、浓度场分布类似于抛物曲线；以样品上表面中心至底部中心位置，温度逐渐降低，而水蒸汽浓度则上升；在同一水平面，以样品内部向外温度逐渐升高，水蒸汽浓度则逐渐下降。模拟计算表明，当环境温度为308K时，蒙脱石冻结体所需论述冻干时间约为39.0h。试验测得冻干时间约为40.0h，模拟计算与实验值基本吻合。探讨浅析了植物淀粉提升蒙脱石多孔材料结构强度内在规律。探讨表明，淀粉长分子链中的羟基与蒙脱石微粒表面的羟基可发生氢键作用，它是二者之间紧密粘结的内在动力。淀粉凝胶化历程中形成三维网络结构，引导蒙脱石微粒形成与淀粉凝胶同样的网状结构。冰晶模板引导蒙脱石/淀粉组成的未定型网络凝胶实现有序排列。增强处理后的冻干蒙脱石及其复合多孔材料，其结构强度达1.0MPa以上，原有的层状孔隙特点完好。探讨了冻干蒙脱石多孔材料作为催化剂的作用机理。探讨表明，蒙脱石多孔制品内含有的多尺度孔隙，表面有着的大量不平衡键、断裂键，以及所具有的高离子交换量，形成了层状骨架表面的棱角、突起和缺陷，构成了蒙脱石催化剂的活性中心。冻干蒙脱石层间域内和表面上能够释放出丰富质子，使蒙脱石多孔材料成为一种较强的固体酸催化剂。冻干蒙脱石的催化机理为吸附、离子交换、过滤、分离四种物理化学历程的综合作用。对汽车尾气中CO、HC（碳氢化合物）、NOx、PM2.5、以及CO2的综合净化效率可达25%以上。利用该材料作汽车尾气净化剂，综合作用优于目前先进的铂金电氧化型净化器。关键词：蒙脱石论文冰晶模板论文真空冷冻干燥论文多孔结构论文传热传质论文尾气净化论文
本论文由www.808so.com摘要3-5
ABSTRACT5-12
主要符号表12-14
1 绪论14-40
1.1 蒙脱石层状材料的特性14-23
1.1.1 蒙脱石结构特点15-18
1.1.2 蒙脱石物理化学性能18
1.1.3 蒙脱石水化、吸附及离子交换反应18-23
1.2 蒙脱石多孔材料制备技术23-29
1.2.1 柱撑法制备蒙脱石多孔材料24-26
1.2.2 模板法组装蒙脱石多孔材料26-29
1.3 冰晶模板技术29-36
1.3.1 冰晶模板组装技术的优势29-30
1.3.2 冰晶模板组装原理30-32
1.3.3 冰晶模板组装技术进展近况32-36
1.4 探讨目的和内容36-40
1.4.1 探讨目的36-37
1.4.2 主要探讨内容37
1.4.3 可行性浅析37-39
1.4.4 主要技术路线39-40
2 蒙脱石原材料预处理及试验策略40-56
2.1 膨润土的纯化和细化40-44
2.1.1 钙基膨润土化学成份和性能40-41
2.1.2 钙基膨润土纯化41-43
2.1.3 钙基蒙脱石的超细化43-44
2.2 蒙脱石钠化改性44-48
2.3 蒙脱石有机改性48-50
2.4 蒙脱石微粒超分子组装50-52
2.5 蒙脱石胶体悬浮液及其多孔材料表征52-53
2.5.1 X 射线衍射浅析52
2.5.2 扫描电子显微镜浅析52
2.5.3 场发射扫描电子显微镜浅析52
2.5.4 红外光谱浅析52-53
2.5.5 激光粒度测试浅析53
2.5.6 热重浅析53
2.5.7 氮气等温吸附-脱附浅析53
2.5.8 蒙脱石多孔材料净化汽车尾气效率测试53
2.6 试验中所用主要化学试剂和仪器设备53-56
3 高纯蒙脱石多孔材料的组装与表征56-78
3.1 影响蒙脱石微粒分散性的因素56-63
3.1.1 剪切力对蒙脱石微粒分散性影响56-58
3.1.2 pH 值对蒙脱石微粒分散性影响58-59
3.1.3 胶体悬浮液浓度对蒙脱石微粒分散性影响59-61
3.1.4 分散剂对蒙脱石微粒分散性影响61-63
3.2 冻干蒙脱石形貌浅析63-66
3.2.1 常压条件下冻干蒙脱石形貌特点63-64
3.2.2 真空条件下冻干蒙脱石形貌特点64
3.2.3 浓度对冻干蒙脱石形貌的影响64-65
3.2.4 冻干蒙脱石的片状形貌65-66
3.3 冻干蒙脱石孔隙结构特点66-70
3.3.1 冻干 Na-MMT 的宏观孔隙特点66-67
3.3.2 冻干 Na-MMT 的微观孔隙特点67-70
3.4 冻干蒙脱石多孔结构形成机理70-74
3.4.1 蒙脱石晶体结构的决定作用70-71
3.4.2 真空低温环境的保护作用71-72
3.4.3 冰晶模板诱导组装72
3.4.4 氢键作用72-73
3.4.5 范德华力作用73-74
3.5 冻干蒙脱石多孔材料的增强技术74-76
3.5.1 增强试验设计74-75
3.5.2 淀粉增强效果浅析75-76
3.6 本章小结76-78
4 蒙脱石复合多孔材料组装与表征78-106
4.1 聚乙烯醇与蒙脱石反应的可行性78-82
4.1.1 PVA 合成与性能78-79
4.1.2 PVA 纤维79-80
4.1.3 蒙脱石水溶膨胀性80-82
4.2 PVA 与蒙脱石化学反应及机理82-84
4.2.1 PVA 与蒙脱石化学反应方式82-83
4.2.2 PVA 与蒙脱石反应机理83-84
4.3 冻结条件对复合材料形貌和晶体结构影响84-93
4.3.1 一般冻结条件对复合材料形貌和晶体结构影响85-90
4.3.2 超低温冻结条件对复合材料形貌和晶体结构影响90-93
4.4 蒙脱石/聚乙烯醇复合结构原因浅析93-99
4.4.1 蒙脱石/聚乙烯醇复合材料热效应93-97
4.4.2 蒙脱石/聚乙烯醇复合结构键合特点97-99
4.5 蒙脱石/聚乙烯醇复合材料孔隙结构99-104
4.5.1 蒙脱石复合材料的比表面积、平均孔径和孔体积特点99-101
4.5.2 蒙脱石复合材料的孔隙特点101-104
4.6 本章小结104-106
5 真空冷冻干燥历程传热传质规律浅析106-146
5.1 真空冷冻干燥技术106-113
5.1.1 真空冷冻干燥技术原理和基本历程浅析106-108
5.1.2 蒙脱石胶体悬浮液凝固点下降规律108-112
5.1.3 真空冷冻干燥历程制约参数归纳112-113
5.2 预冻结历程一维相变传热论述浅析及求解113-125
5.2.1 预冻结历程传热浅析和物理假设113-114
5.2.2 一维相变传热微分方程组的建立114-116
5.2.3 关于η超越方程的解116-119
5.2.4 预冻结历程特点浅析119-125
5.3 真空冷冻干燥历程传热传质论述浅析及求解125-138
5.3.1 传热传质历程概述125-126
5.3.2 传热传质模型的假设126
5.3.3 冻干历程制约方程的建立126-129
5.3.4 传热传质历程的耦合作用129-130
5.3.5 MMT 冻干历程求解浅析130-131
5.3.6 试样规格、计算初始值及物性参数值131-132
5.3.7 模拟结果及浅析132-138
5.4 论述解可靠性与指导性浅析138-145
5.4.1 论述解的可靠边性138-142
5.4.2 论述解的指导性142-145
5.5 本章小结145-146
6 蒙脱石多孔材料净化尾气性能探讨146-158
6.1 汽车尾气成份及其危害浅析146-147
6.1.1 汽车尾气成份浅析146-147
6.1.2 尾气危害性浅析147
6.2 蒙脱石多孔材料净化性能探讨147-150
6.2.1 蒙脱石净化剂制备和测试历程设计147-148
6.2.2 净化性能浅析148-150
6.3 与贵金属三元催化剂的效果比较150-152
6.4 蒙脱石多孔材料净化机理浅析152-155
6.4.1 蒙脱石多孔材料性能特点152-153
6.4.2 蒙脱石多孔材料净化机理浅析153-155
6.5 本章小结155-158
7 结论与展望158-162
7.1 结论158-159
7.2 革新点159-160
7.3 展望160-162
致谢162-164
参考文献164-176
附录176
A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录176
B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录176
试述传质冰晶组装蒙脱石多孔材料及传热传质规律学士
更新时间：2024-04-09
作者：用户投稿
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